Στις 14 Μαΐου 2009, η Χέιλι ανακοίνωσε ότι θα διεκδικήσει το χρίσμα των Ρεπουμπλικανών για κυβερνήτης της Νότιας Καρολίνας το 2010.
Οι προκριματικές εκλογές των Ρεπουμπλικανών για την προεδρία της κυβέρνησης διεξήχθησαν στις 8 Ιουνίου 2010 και η Χέιλι συγκέντρωσε το 49% των ψήφων. Στις 22 Ιουνίου διεξήχθησαν επαναληπτικές εκλογές, επειδή κανείς δεν συγκέντρωσε το 50% των ψήφων. Ο Χέιλι κέρδισε άνετα στην επαναληπτική ψηφοφορία. Ο Haley εξελέγη κυβερνήτης στις 2 Νοεμβρίου 2010, έναντι του υποψηφίου των Δημοκρατικών, Vincent Sheheen, με ποσοστό 51% έναντι 47%. Στις 12 Αυγούστου 2013, η Χέιλι ανακοίνωσε ότι θα διεκδικήσει δεύτερη θητεία κατά τη διάρκεια συγκέντρωσης στις 26 Αυγούστου 2013, στο BI-LO Center στο κέντρο του Γκρίνβιλ. Η Χέιλι επανεξελέγη στις 4 Νοεμβρίου 2014, με ποσοστό 55,9% έναντι 41,3%, σχεδόν τριπλασιάζοντας την προηγούμενη διαφορά της από τον Σέχιν στις κυβερνητικές εκλογές του 2010.
Η Χέιλι υποστηρίζει τη μείωση των φόρων, αντιτίθεται στη ρύθμιση και είναι εξαιρετικά αντι-συνδικαλιστική. Τον Ιούνιο του 2015, μετά τους πυροβολισμούς στην εκκλησία του Τσάρλεστον, ο Χέιλι ηγήθηκε διακομματικών εκκλήσεων για την απομάκρυνση της σημαίας της Συνομοσπονδίας από το Καπιτώλιο της Πολιτείας και τους χώρους του. Τον Ιούλιο του 2015, ο Χέιλι υπέγραψε νομοσχέδιο που επιτρέπει την αφαίρεση της σημαίας της Συνομοσπονδίας από τον ιστό της σημαίας στους χώρους του Καπιτωλίου της Νότιας Καρολίνας.
Τον Απρίλιο του 2016, η Χέιλι ανέφερε ότι δεν θα υποστήριζε τη νομοθεσία που εισήγαγε η Γερουσία της Πολιτείας της Νότιας Καρολίνας, η οποία θα απαιτούσε από τα διαφυλικά άτομα να χρησιμοποιούν τις τουαλέτες με βάση το βιολογικό φύλο αντί της ταυτότητας φύλου.
