Στη συνέχεια ο Peck εμφανίστηκε στο TADA! Youth Theater και έκανε stand-up comedy στο Carolines on Broadway για το ίδρυμα Audrey Hepburn. Στην ηλικία των 13 ετών, του προσφέρθηκε ένας ρόλος στην εκπομπή The Amanda Show του Nickelodeon και, μετά από πρόταση της μητέρας του, δέχτηκε τον ρόλο και μετακόμισε στο Λος Άντζελες για να συνεχίσει την καριέρα του ως ηθοποιός.
Ο Peck έκανε το κινηματογραφικό του ντεμπούτο στην ταινία Snow Day (2000) και εμφανιζόταν τακτικά στο The Amanda Show μέχρι το τέλος της προβολής του το 2002. Πρωταγωνίστησε επίσης απέναντι από τον Alex D. Linz και τη Zena Grey στην κινηματογραφική ταινία Max Keeble's Big Move, η οποία κυκλοφόρησε στις 5 Οκτωβρίου 2001. Το 2001, πρωταγωνίστησε ως guest σε ένα επεισόδιο του δράματος ER του NBC με τίτλο "Thy Will Be Done". Κατά τη διάρκεια αυτής της περιόδου, ο Πεκ εμφανίστηκε σε αρκετές ανεξάρτητες ταινίες, μεταξύ των οποίων το Spun και το Mean Creek του 2004, για τις οποίες έλαβε επαίνους από τους κριτικούς. Έπαιξε τον ρόλο του Josh Nichols, απέναντι από τον Drake Parker του Drake Bell, σε μια άλλη κωμική σειρά του Nickelodeon, το Drake & Josh, η οποία άρχισε να προβάλλεται το 2004 και κέρδισε την αναγνώριση του Peck στο νεανικό κοινό. Ο χαρακτήρας του Peck, ο Josh Nichols, ήταν έξυπνος, αστείος και οργανωμένος, αλλά πάντα βασανιζόταν μαζί με τον Drake από τη Megan Parker (Miranda Cosgrove), τη μικρότερη αδελφή του Drake. Και οι δύο χαρακτήρες τραγουδούν σε μια επανεκτέλεση του τραγουδιού "Soul Man" των Sam and Dave. Το 2006, ο Bell και ο Peck πρωταγωνίστησαν στη δική τους τηλεοπτική ταινία με τίτλο Drake & Josh Go Hollywood, και το 2007, πρωταγωνίστησαν στη συνέχεια με τίτλο Drake & Josh: Really Big Shrimp. Ο Τζος ήταν υποψήφιος για το βραβείο "Αγαπημένος τηλεοπτικός ηθοποιός" στα βραβεία Nickelodeon Kids' Choice Awards 2008 για τη δουλειά του στο Drake & Josh. Ο Πεκ έκανε επίσης το ντεμπούτο του ως σκηνοθέτης στο επεισόδιο του Drake & Josh, "Battle of Panthatar". Σκηνοθέτησε επίσης το μουσικό βίντεο του συμπρωταγωνιστή του Drake Bell για το τραγούδι του Drake & Josh, "Found a Way". Έχει επίσης εμφανιστεί στο φινάλε της σειράς What's New, Scooby-Doo? , σε ένα επεισόδιο του Codename: Kids Next Door με τίτλο "Operation: C.A.K.E.D.-F.I.V.E." και την ταινία Havoc της New Line Cinema. Ο Peck επέστρεψε στον χαρακτήρα του Josh Nichols το 2008 για την τηλεοπτική ταινία Merry Christmas, Drake & Josh.
Το 2006, ο Πεκ εμφανίστηκε στην ανεξάρτητη ταινία Special, η οποία έκανε πρεμιέρα στο Φεστιβάλ Κινηματογράφου του Σάντανς, και έδωσε τη φωνή του Έντι, του ενός από τα δύο αδέρφια πόσουμ, στη συνέχεια της ταινίας κινουμένων σχεδίων Ice Age: The Meltdown, η οποία κυκλοφόρησε στις 31 Μαρτίου του ίδιου έτους. Ο Πεκ υποδύθηκε έναν νταή γυμνασίου στην ταινία Drillbit Taylor του 2008 και πρωταγωνίστησε στις ταινίες The Wackness (κυκλοφόρησε τον Ιούλιο του 2008), American Primitive, Safety Glass και επανέλαβε το ρόλο του Έντι στην ταινία Ice Age: Dawn of the Dinosaurs.
Το 2011, η Peck είχε ένα μικρό ρόλο στην επιτυχημένη σειρά του Nickelodeon Victorious ως μέλος του κοινού για ένα θεατρικό έργο που έγραψε η Jade. Το 2012, ο Πεκ πρωταγωνίστησε στο ριμέικ της ταινίας Red Dawn και επανέλαβε και πάλι το ρόλο του Έντι στην ταινία Ice Age: Continental Drift. Το 2013, άρχισε να δίνει τη φωνή του Casey Jones στο Teenage Mutant Ninja Turtles του Nickelodeon.
Το 2014, ο Peck εμφανίστηκε ως Danny Norwood στον πιλότο της σειράς The Rebels, ενός από τα πέντε δοκιμαστικά πιλοτικά της Amazon Studios για ενήλικες που κυκλοφόρησε στο Amazon Video στις αρχές του 2014.
Το 2015, ο Peck πήρε τον πρωταγωνιστικό ρόλο στην κωμική σειρά Grandfathered. Πρωταγωνίστησε στο πλευρό του John Stamos. Η σειρά Grandfathered έκανε πρεμιέρα στις 29 Σεπτεμβρίου και απέσπασε γενικά ευνοϊκές κριτικές από το Rotten Tomatoes και το Metacritic. Τόσο ο Peck όσο και ο Stamos είναι υποψήφιοι για το βραβείο People's Choice Award 2016 στην κατηγορία "Αγαπημένος ηθοποιός σε νέα τηλεοπτική σειρά".
Το 2016, ο Peck πήρε τον ρόλο του Ross στη σειρά Pitch του FOX. Εμφανίστηκε σε 2 επεισόδια ως αναλυτής στατιστικής. Η σειρά ακυρώθηκε μετά από 10 επεισόδια.
