Ο Broom έγινε αρχικά γνωστός για τη μελέτη των ερπετών που μοιάζουν με θηλαστικά. Μετά την ανακάλυψη από τον Raymond Dart του Taung Child, ενός βρέφους αυστραλοπιθηκίου, το ενδιαφέρον του Broom για την παλαιοανθρωπολογία αυξήθηκε. Η καριέρα του Broom φαινόταν να έχει τελειώσει και βυθιζόταν στη φτώχεια, όταν ο Dart έγραψε στον Jan Smuts για την κατάσταση. Ο Smuts άσκησε πίεση στην κυβέρνηση της Νότιας Αφρικής και κατάφερε να εξασφαλίσει μια θέση για τον Broom. Το 1934 εντάχθηκε στο προσωπικό του Μουσείου Transvaal στην Πρετόρια ως βοηθός Παλαιοντολογίας.
Τα επόμενα χρόνια, ο ίδιος και ο John T. Robinson έκαναν μια σειρά θεαματικών ευρημάτων, μεταξύ των οποίων θραύσματα από έξι ανθρωποειδή στο Sterkfontein, τα οποία ονόμασαν Plesianthropus transvaalensis, αλλά αργότερα ταξινομήθηκαν ως ενήλικος Australopithecus africanus, καθώς και περισσότερες ανακαλύψεις σε τοποθεσίες στο Kromdraai και στο Swartkrans.
Το 1937, ο Broom έκανε την πιο διάσημη ανακάλυψη του Paranthropus robustus. Αυτές οι ανακαλύψεις βοήθησαν να υποστηριχθούν οι ισχυρισμοί του Dart για το είδος Taung.
Το υπόλοιπο της καριέρας του Broom αφιερώθηκε στην εξερεύνηση αυτών των θέσεων και στην ερμηνεία των πολλών λειψάνων πρώιμων ανθρωποειδών που ανακαλύφθηκαν εκεί. Για τον τόμο του, The South Africa fossil ape-men, the Australopithecinae, στον οποίο πρότεινε την υποοικογένεια Australopithecinae, ο Broom τιμήθηκε με το μετάλλιο Daniel Giraud Elliot Medal από την Εθνική Ακαδημία Επιστημών το 1946. Συνέχισε να γράφει μέχρι το τέλος. Λίγο πριν από το θάνατό του ολοκλήρωσε μια μονογραφία για τους Αυστραλοπίθηκους και παρατήρησε στον ανιψιό του:
"Τώρα αυτό έχει τελειώσει... και εγώ το ίδιο".
