Ο Vaughan Williams ήθελε να γίνει καλός συνθέτης, γι' αυτό πήγε στο εξωτερικό για να σπουδάσει με διάσημους συνθέτες όπως ο Max Bruch στο Βερολίνο και ο Maurice Ravel στο Παρίσι. Ωστόσο ήξερε ότι δεν έπρεπε απλώς να μιμηθεί αυτούς τους συνθέτες, γι' αυτό και μελέτησε επίσης το αγγλικό λαϊκό τραγούδι. Έγινε καλός φίλος με τον συνθέτη Gustav Holst. Οι δύο άνδρες έδειχναν πάντα ο ένας στον άλλον τη μουσική που έγραφαν, ώστε να μπορούν να βοηθούν ο ένας τον άλλον προσφέροντας κριτική.
Το 1910 έγραψε ένα έργο που έγινε ένα από τα πιο γνωστά του μουσικά έργα: τη Φαντασία σε θέμα του Thomas Tallis. Το έργο είναι για ορχήστρα εγχόρδων και χωρίζεται σε δύο τμήματα. Χρησιμοποιεί ένα θέμα του διάσημου συνθέτη Tallis του 16ου αιώνα. Έγραψε επίσης μελωδίες ύμνων για το English Hymnal. Μια από τις πιο δημοφιλείς μελωδίες ύμνων του είναι η μελωδία Sine Nomine που τραγουδιέται με τις λέξεις "For all the saints" (Για όλους τους αγίους). Ένα άλλο υπέροχο έργο είναι το The Lark Ascending. Πρόκειται για ένα σύντομο έργο για σόλο βιολί και ορχήστρα. Το βιολί ακούγεται σαν σκιουράκι που τραγουδά στον ουρανό. Το 1934 έγραψε ένα σύντομο έργο για φλάουτο, άρπα και ορχήστρα εγχόρδων με τίτλο Fantasia on Greensleeves, το οποίο βασίζεται στη διάσημη αγγλική αναγεννησιακή μελωδία Greensleeves.